Mixed quantum-classical modelling of non-linear optical spectra

Vertaalde titel van de bijdrage: Gemixte quantum-klassieke Simulaties van Niet-Lineaire Optische Spectra

Cornelis van der Vegte

Onderzoeksoutput

436 Downloads (Pure)

Samenvatting

In dit proefschrift bestuderen we dynamische processen zoals energietransport en structuurveranderingen in complexe moleculaire systemen zoals fotosynthetische systemen en synthetische moleculen. Door de ontwikkeling van geavanceerde laser technologie kan zulke dynamica gevolgd worden op een zeer korte picoseconden tijdschaal (een miljoenste van een miljoenste seconde). In zulke experimenten resulteert de absorptie van de laserpulsen in aangeslagen vibrationele of elektronische toestanden van de pigmenten, waarvan de frequenties gelijk zijn aan de frequentie van het geabsorbeerde licht. De absorptiefrequenties van de pigmenten worden beïnvloed door hun lokale omgeving en zijn daarom gevoelig voor dynamica. Door het systeem met meerdere laserpulsen te beschieten kan er informatie over deze dynamica van de omgeving alsmede over het energietransport tussen de pigmenten verkregen worden met een extreem nauwkeurige tijdsresolutie. Om onderscheidt te maken tussen effecten die komen van de dynamica van de omgeving en van het energietransport zijn er echter theoretische modellen nodig die een algemene beschrijving van de pigmenten en hun omgeving bevatten. In dit proefschrift ontwikkelen we zulke methoden en vergelijken de resultaten met experimenten. We passen onze methode toe voor het bestuderen van de absorptie- en energietransport eigenschappen van het fotosynthetische systeem van paarse bacteriën, dat ontzettend efficient blijkt te zijn door de circulaire structuur die de pigmenten vormen. Het beter begrijpen van zulke efficiënte natuurlijke systemen is belangrijk, omdat het kan leiden tot de verdere ontwikkeling van zonnecellen en energietransport systemen. We passen de methode verder toe om het vormen en breken van waterstofbindingen in synthetische moleculen te bestuderen en verklaren daarbij experimenten.
Vertaalde titel van de bijdrageGemixte quantum-klassieke Simulaties van Niet-Lineaire Optische Spectra
Originele taal-2English
KwalificatieDoctor of Philosophy
Toekennende instantie
  • Rijksuniversiteit Groningen
Begeleider(s)/adviseur
  • Knoester, Jasper, Supervisor
  • Jansen, Thomas, Co-supervisor
Datum van toekenning17-apr.-2015
Plaats van publicatie[Groningen]
Uitgever
Gedrukte ISBN's978-90-367-7706-3
Elektronische ISBN's978-90-367-7706-6
StatusPublished - 2015

Citeer dit